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guiwan偶联剂的偶联jiliji研究现状

1、qian言guiwan偶联剂最早是于本世纪40年代由美国联合碳hua物公si(UCC)和dao康宁公si(DCC)首xian为发zhanbo璃纤维zeng强塑料而开发的,最初把它作为bo璃纤维的表面处li剂而用在bo璃纤维zeng强塑料中。1947年RalphKW等[1]发现用烯丙jisan襶i鮦iguiwan处libo璃纤维而zhi成的聚酯复合材料可以得dao双bei的强度,cong而开创liaoguiwan偶联剂实际应用的历shi,并ji大地刺激liaoguiwan偶联剂的研究与发zhan。cong50年代至60年代,相继出现liao氨ji和gai性氨jiguiwan,以hou又开发liao耐热guiwan、阳离子guiwan、重氮和die氮guiwan以jiα-官能团guiwan等等。随着一系列新型guiwan偶联剂的wen世,te别是它们独te的性能与显著的gai性效guoshiqi应用领域不断扩大,产量大幅度上升,据2001年8月报dao,我国guiwan偶联剂年产能li达10000dunzuo右,可与美国、德国相抗heng[2]。guiwan偶联剂是继youjigui工业中san大棋牌爱hao者———gui油、gui橡jiao、gui树脂zhihou的di四大部类,qi在youjigui工业中的地位日趋重要,yi成为现代youjigui工业,youji高分子工业,复合材料工业ji相关高ji术领域中不可缺少的配taohua学zhu剂,而且是一zhong重要的高keji含量,高附加值的youjigui棋牌爱hao者。

2、guiwan偶联剂的jie构te征糱ai饔胘ili

2.1 guiwan偶联剂的jie构te征guiwan偶联剂是一类分子中同时含you两zhong不同hua学性质ji团(youji官能ji团和可水解ji团)的guiwan,qi经典产物可用通式(YR)nSiX4-n表示(n=1,2)。式中YR为非水解youjiji团,Y包括链烯ji(主要为Vi)以ji末端带youCl,NH2,SH,N3,OCOMe,CH=CH2,NCO等官能团的烃ji;X为可进行水解穋ongΣ⑸桑樱椤希鹊膉i团,包括Cl,OMe,OEt,OC2H4OCH3,OSiMe,jiOAc等(最常见的是OMe,OEt),能够与无ji材料发生hua学穋ong,或吸附在材料表面,cong而提高与无ji材料的亲和性。X、Y为两类穋onge性不同的huo性ji团,qi中X易与无ji物或kuang物质如bo璃、gui石、陶土、粘土、hua石、二氧hua钛和一些金shu如lv、钛、gui、铁、铜、锌等的键合能li。而Y则易与youji物中的树脂、橡jiao等产物you良hao的jie合[3]。正是由于guiwan偶联剂分子中间进存在亲youji和亲无ji的两zhong功能团,可以把两zhong不同hua学jie构类型和亲和li相差很大的材料在jie面lianjie起来,zeng加涂料和无ji底cengji颜料,填料与树脂ji料间的jie合。

2.2 guiwan偶联剂的偶联jili早在60年代ji研究liaobo璃纤维zeng强塑料的jili。新近,ren们进一瞛ieτ眯滦头治鲆莙i为手duan,研緆e饰鰈iao材料jie面状态,对吸附,穋ongψ刺,聚合物ji体的黏jie,复合材料的补强ji老hua等过chengyouliao进一步的liao解,cong而提出liaohua学键合和物li吸附解释。qi中hua学键合模型beiren为是比较成功的一zhong解释。

2.2.1 hua学键合jili:以ViSi(OEt)3等处libo璃纤维为例[4],首xian是ViSi(OEt)3中的Si—OEt在适dangtiao件下解形成Si—OH,hou者zai与bo璃纤维表面的Si—Oen鹾,实现bo璃纤维与guiwan的共价键jie合,全过cheng可用蟣v蟹congκ絡i下图表示(M表示bo璃纤维)。ViSi(OEt)3+3H2OViSi(OH)3+3EtOHViSi(OH)3+HO-Si-MViSi(OH)2OSiM+H2O  sui然,guiwan偶联剂以单体襷hi虻途厶逍翁隻o璃纤维穋ongΦ膚en题尚未定论,但you一点yi经清chu,jiguiwan与bo璃纤维间形成的Si—OH键愈多,则jie合愈牢。guiwan偶联剂对bo璃纤维的黏jie能li,随碳官能团shu的zeng加而减弱,qi顺序为Y3SiX<Y2SiX2<YSiX3。这ye是guiwan偶联剂多shi用YSiX3的主要原yin。此外,bo璃纤维经guiwan偶联剂处lihou,ji由亲水性zhuanbian成憎水性(亲youji性),故能显著gai进对youji树脂的黏jie。对于guiwan偶联剂Y中官能团与you面树脂的作用sui然hua学键合与物li吸附过cheng共存,但一banbian为hua学键合是主要的。B.Arkles[5]对guiwan偶联剂的作用过cheng提出liao四步穋ongδP,ji(1)与gui相lian的3个Si-Xji水解成Si—OH;(2)Si—OHzhi间脱水缩合成含Si—OH的低聚gui氧wan;(3)低聚物中的Si—OH与ji材表面上的OH形成氢键;(4)加热固hua过cheng中伴随脱水穋ongΧ雑i材形成共价键lianjie。一banren为,在jie面上guiwan偶联剂的gui与ji材表面zhiyou一个键合,剩蟣v礁觯樱椤希,或者与qi他guiwan中的Si—Oen鹾,或者介质游离状态。上述四步穋ong墒緔i如下图:



  E.P.Plueddemann[6]ren为:guiwan偶联糽ian斡胧髦琱ua学穋ongκ亲頹i本的,若同时能提高表面张liji润shi能li则效guogengjia。箂hicongδ躭i高而润shi能li低的偶联剂,qi偶联效guowangwang优于穋ongδ躭i低而润shi能li高的棋牌爱hao者。

2.2.2 物li作用li论:偶联jili中偶联剂对异zhong材料jie面上的物li作用ye不能忽视。姚钟尧[7]提出bian形cengji拘束cengli论,jicong减轻jie面应li观点解释guiwan偶联剂的作用,ren为多shu聚合物固hua时要收缩,yin而在jie面上jiang产生附加应li。dang应li集中dao一定cheng度时ji可引起黏jie键断裂,shijiao黏件破坏。bian形cengli论ren为,guiwan偶联剂的作用在于拉紧jie面上jiao黏剂的jie构,形成模量递减的拘束ceng,可均yunchuan递应li。此外,还you摩瞝ian鉲i论,ren为jiao黏剂与bei黏物的黏jie是ji于摩擦作用,guiwan偶联剂的作用在于提高jie面间的摩擦系shu,zeng加摩擦li。

3、guiwan偶联剂的常用品zhong下表列出liao目qian常用的guiwan偶联剂的品zhong。



4、guiwan偶联剂的研究现状shi保川,sunpeipei等[8]jiang二乙烯san胺分别与wuzhong氯烃jiwan氧jiguiwan穋ong,合成liaoN′-β′-氨乙ji-N-β-氨乙ji-γ-氨丙ji甲ji二甲氧jiguiwan、N′-β′-氨乙ji-N-β-氨乙ji-γ-氨丙ji甲ji二襶i鮦iguiwan、N′-β′-氨乙ji-N-β-氨乙ji-γ-氨丙jisan甲氧jiguiwan、N′-β′-氨乙ji-N-β-氨乙ji-γ-氨丙jisan襶i鮦iguiwan和N′-β′-氨乙ji-N-β-氨乙ji-α-氨甲jisan襶i鮦iguiwanwuzhong偶联剂,产率为49%~70%,它们不jin是zhi备织物柔软剂的原料,而且是zhi备gui树脂固胰酶zai体的原料。shi保川,sunpeipei等[9]以甲ji二氯guiwan、烯丙ji氯和环己胺为原料、经过gui氢hua穋ongΑ⒋冀夥cong桶穐ua穋ong铣蒷iaoγ-环己胺丙jisan襶i鮦iguiwan和甲ji、γ-环yi胺丙ji二甲氧jiguiwan.并用元素分析、IR和1H-NMR对它们作liao表征.证实它们是新颖的youjigui偶联剂,可在纺织工业上zhi作柔软剂。tianrui亭[10]用san氯氢gui和氯丙烯在氯铂酸催hua下合成的γ-氯丙jisan氯guiwan(γ1),zai与无水乙醇穋onghi得γ-氯丙jisan襶i鮦iguiwan(γ2),收率达90%以上;它可做为gezhong卤代橡jiao的偶联剂,ye是zhi备qi他guiwan偶联剂的重要原料。彭以元[11]jiang甲ji二氯guiwan与烯丙ji氯经gui氢加成、甲醇解、胺解san步穋ong,合成liaogui偶联剂KBM602,kao察liao原料配比、穋ongξ露取⒎congκ奔涠苑congΣ锸章实挠跋,在最jia工艺tiao件下,总收率为50%。除liaochuan统的guiwan偶联剂zhi外,还you一些新颖的guiwan偶联剂得dao开发。如南京大学、武汉大学开发的十二wanjigui氧wan。甄广全[12]对qi性能研究表明,碳官能团的zeng长,you利憎水mo中相邻youjiji团的lian集作用,you利于mocengzeng厚,zeng加moceng的hua学稳定性。另外还youyoujigui过氧hua物偶联剂,qi与chuan统的偶联糽ian煌瑉hi处在于可水解ji团X为—OORji,qite点是过氧jishou热hou很容易分解成具you高穋ongδ躭i的自由ji,它不jin可以作为youji物与无ji物zhi间的偶联剂,尚可shi两zhong相同或不同的youji物进行偶联,还能与无ji性(如聚烯烃,gui橡jiao等)的youji物偶联。这就很hao地解决liaopu通youjigui偶联剂存在的两大wen题,geng可贵zhi处还在于youjigui过氧hua物偶联剂的固hua速度快,粘合强度高,cong而扩大liaoyoujigui过氧hua物偶联剂的适应范wei[13]。我国guiwan偶联剂的开发主要集中在chuan统guiwan偶联剂,而新型的guiwan偶联剂则鲜you报dao;同时,qi所用原料多为石油hua工棋牌爱hao者,利用天然产物作原料来合成的ye不多见。我国suiyou二、san十家youjiguiwan偶联剂生产企业,但qiji术,工艺和zhuang备水平相对落hou,大多shu企业的年生产能lijin为几十秡hi蚣赴賒un。为打破国外跨国公si长qi统治国na外guiwan偶联剂市场的bei动局面,开发新型guiwan偶联剂ye势在bi行。同时,随着中国的“入世”ji“与贸易you关的知识产权协定”的实shi,shi不占xian进keji工艺zhi利的中国hua工企襠ang豿u通过zhi付专利许可费用来合法地购买西方发达国家的专利,同时我国政府yejiang严惩ren何you损国家和企业名誉的侵权行为。目qian,国naguiwan偶联剂品zhong大多shu为仿zhi,缺少我国创新的、具you自己知识产权的新品zhong,为发zhan我国keji,发zhan具you我国te色的创新guiwan偶联剂,为发zhan我省资源高附加值zhuanhua和新型guiwan偶联剂ye势在bi行.

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